Charlotte berfokus kepada Yuu Otosaka tampaknya hanya remaja biasa yang sedikit tampan dan cerdas, tapi dia memiliki sebuah rahasi yaitu kemampuan untuk masuk ke dalam pikiran orang lain dan mengendalikan tubuh mereka sepenuhnya selama lima detik setiap masuk kedalam jiwa seseorang. Yuu telah menggunakan keterampilan ini selama bertahun-tahun untuk mendapatkan nilai tertinggi, yang memungkinkannya masuk sekolah yang sangat bergengsi dan menjadi idola banyak wanita.

Ketika seorang gadis manis dan penuh dengan misteri bernama Nao Tomori berhasil membongkar rahasia dan menangkap Yuu menggunakan kekuatannya, dia memaksa Yuu dan adiknya Ayumi untuk pindah ke Akademi Hoshinoumi, sebuah sekolah untuk siswa dengan kemampuan supernatural. Dewan siswa sekolah tersebut, yang dipimpin oleh Nao, ditugaskan untuk secara diam-diam melacak remaja yang menyalahgunakan kekuasaan mereka. Yuu dipaksa untuk bergabung dengan dewan siswa dan bersama-sama mereka mencari anak yang mempunyai kekuatan unik tersebut.

Charlotte adalah anime yang buatan original dari Jun Maeda yang juga merupakan crator dari Clannad Series dan Agles Beats yang pasti memiliki alur comedy dan drama yang kuat.