Chibi☆Devi! anime santai ini akan berpusat pada gadis SMP pemalu dan kesepian bernama Honoka Sawada. Karena sifat pendiamnya, Honoka sering dijauhi oleh teman-teman sekelasnya dan merasa sendirian di dunia.

Namun, semuanya berubah suatu malam ketika ia terbangun dan menemukan seorang bayi iblis mungil dengan tanduk dan ekor bernama Mao muncul di kamarnya! Ternyata, Honoka terpilih secara misterius untuk menjadi “ibu” manusia dari Mao dan merawatnya di dunia manusia sebagai bagian dari pelatihan bayi iblis.

Sejak saat itu, kehidupan Honoka yang sebelumnya sepi menjadi penuh warna dan kejutan. Ia mulai belajar tentang tanggung jawab, persahabatan, dan kasih sayang—semuanya melalui proses membesarkan bayi iblis yang lucu, nakal, dan memiliki kekuatan ajaib. Bersama dengan orang tua asuh lain dan bayi-bayi iblis mereka, Honoka menjalani hari-hari penuh kekacauan lucu dan momen-momen menyentuh.