PopoloCrois Menceritakan Pangeran muda bernama Pietro, pangeran dari kerajaan Popolocrois. Game dimulai pada malam hari, di mana Pietro sedang merayakan ulang tahun yang ke-10. Malang nasib Pietro, pada waktu itu ia tidak sengaja mengetahui bahwa ibunya, yang ia sangka sudah lama meninggal, ternyata ditemukan di menara dalam keadaan koma.

Pietro memutuskan memulai perjalanan jauh bersama penyihir hutan Narcia, Shirokishi, yang sedang mencari pedang legendaris King Knight, dan GamiGami Devil, sang penemu jenius yang terobsesi oleh Narcia. Mereka bersama-sama berpetualang untuk menyelamatkan jiwa ibu Pietro dari underworld.